Cuanto más brillantes eran los fuegos de los misioneros en Herrnhut, más calientes se volvían las cosas para Zinzendorf. Sus oponentes buscaron socavarlo a él y a su ministerio. En 1736 fue desterrado de Sajonia. Desde allí, se llevó a la familia y a ciertas personas clave con él al oeste, a Wetteravia, en las cercanías de Frankfurt, y encontró su residencia en un castillo ruinoso, el Ronneburg. Durante la próxima década, un nuevo asentamiento, Herrnhaag, prosperaría cerca, superando a Herrnhut en tamaño. Pero en el Ronneburg, la condesa encontró las cosas difíciles al principio. Zinzendorf estaba en uno de sus viajes perpetuos cuando su hijo de tres años, Christian Ludwig, se enfermó. No habiendo ayuda médica disponible, murió. Cuando otro niño se enfermó, la condesa Dorothea dejó el Ronneburg temporalmente. Ella dio a luz a los 12 hijos, de los cuales solo cuatro alcanzaron la madurez.
Por necesidad, mientras estaba en el exilio, Zinzendorf creó un “comité ejecutivo” itinerante que se conoció como la Congregación Peregrina. Sirvió para dirigir el trabajo de la misión en el extranjero de la iglesia, así como el ministerio a las sociedades de la Diáspora. La Congregación Peregrina observó el régimen de Herrnhut en las oraciones y la disciplina, pero fue móvil; “Los años de exilio encontraron al grupo en Wetteravia, Inglaterra, Holanda, Berlín y Suiza”.
El motivo de la Congregación de Peregrinos para ir a Berlín fue que en 1737 el conde fue ordenado obispo de la Iglesia Morava por uno de los dos obispos supervivientes, Daniel Ernest Jablonsky. El conde había buscado las opiniones de los principales clérigos de su época, incluido el arzobispo Potter de la Iglesia de Inglaterra, y animado, le pidió al anciano predicador de la corte de Berlín que prestara el servicio. Fue una acción que demostró el compromiso continuo de Zinzendorf con la supervivencia de la Iglesia Morava. Había sido ordenado ministro luterano tres años antes.
En 1738, el conde hizo una visita pastoral al campo misionero de St. Thomas, llegando a tiempo para liberar a los misioneros moravos de la prisión. Un funcionario de otra iglesia había acusado a estos moravos de no tener una ordenación válida. En diciembre de 1741, Zinzendorf y la Congregación de Peregrinos comenzaron una estadía de 14 semanas en América del Norte. Dando su nombre a Belén (Pensilvania), hizo del asentamiento allí su base desde donde salió en largos viajes entre los indios para abrir el camino a la obra misional. También invirtió gran energía en los intentos de unir los cuerpos protestantes en América, argumentando que en el Nuevo Mundo no había historia, por lo tanto, no había necesidad de denominaciones. Pero su tarea ecuménica fracasó y regresó a Inglaterra en 1743.
Aunque el edicto que lo desterró de Sajonia fue retirado en 1747, Zinzendorf continuó pasando más tiempo en Herrnhaag y en Inglaterra que en Herrnhut. Desde Herrnhaag sólo en ese año, 200 hermanos y hermanas salieron a puestos de servicio como misioneros, como inmigrantes al Nuevo Mundo o como trabajadores en la Diáspora. De 1749 a 1755, el clima espiritual en Londres fue especialmente favorable al crecimiento de la influencia morava y Zinzendorf hizo de ese su cuartel general. Pero en 1755 su hijo Christian Renatus, de 24 años, murió en Londres. La condesa Dorothea se dirigía hacia allí cuando le llegó la noticia de su muerte. Continuó hasta Londres para ver su tumba en el Acre de Dios allí, pero nunca recuperó completamente su entusiasmo por la vida después de esta pérdida. Al año siguiente murió en Herrnhut.
Prácticamente todos los biógrafos de Zinzendorf han comentado el remordimiento y la culpa que se apoderó del conde después de la muerte de su esposa. Durante dos décadas había permitido que la jefa de las hermanas solteras, Anna Nitschmann, «usurpara» el lugar de la condesa a su lado mientras él prestaba cada vez menos atención a Erdmuth Dorothea. Un año después de la muerte de la condesa, la campesina Anna se convirtió en la esposa de Zinzendorf. Estuvieron casados durante tres años y murieron con dos semanas de diferencia en 1760.
El día que tomó a Anna como su esposa, Zinzendorf renunció a su puesto en el imperio como jefe de su noble casa, abdicando en favor de su sobrino, Ludwig, «menos inclinado que nunca por los honores mundanos».
El año 1760 marcó 28 años en las misiones de Moravia; se habían enviado no menos de 226 misioneros en estos años. Como gran visionario, el incansable peregrino Zinzendorf vivió sus últimos días en Herrnhut. Débil y próximo a la muerte el 8 de mayo de 1760, le dijo al obispo David Nitschmann junto a su cama:
¿Supusiste al principio que el Salvador haría todo lo que realmente vemos ahora, en los diversos asentamientos moravos, entre los hijos de Dios de otras denominaciones y entre los paganos? Solo le supliqué algunas de las primicias de este último, pero ahora hay miles de ellas. Nitschmann, ¡qué formidable caravana de nuestra iglesia ya se encuentra alrededor del Cordero!
Al día siguiente, el Conde Zinzendorf exhaló su último suspiro y se unió a la caravana de los que adoraban al Cordero en su trono.
Karl Barth lo llamó «quizás el único cristocéntrico genuino de la era moderna». Feuerbach dijo que era «Luther resucitado». El erudito George Forell lo etiquetó como «el noble fanático de Jesús». El historiador de la Iglesia Timothy Weber lo enumera como una de «las superestrellas espirituales de la década de 1700… que dieron forma al curso del cristianismo». Lo identificaríamos simplemente como el joven rico que conoció a Jesús y dijo un SÍ de todo corazón.